常压镍基超导薄膜La₃Ni₂O₇的基本特征和物理图像

近日，中山大学物理学院、本实验室姚道新教授团队与合作者最近在在常压镍基超导薄膜理论研究上取得重要进展，研究了不同薄膜厚度的晶体结构、电子能带、费米面特征和磁学性质，构建了两轨道模型，提出了含氧p轨道的多轨道模型，从理论上给出了常压镍基超导薄膜La₃Ni₂O₇的基本特征和物理图像。

2023年，双层镍氧化物La₃Ni₂O₇块材在高压下被发现具有高温超导电性，其超导临界温度近80K，引起了国内外的广泛关注。但高压条件对更深入的实验研究形成了制约。2024年底，研究者在使用SLAO衬底生长的La₃Ni₂O₇及(La, Pr)₃Ni₂O₇薄膜中，于常压下观测到了转变温度超过40K的超导电性，为探索镍基高温超导机理提供了新的突破口。

图1: (a) 常压La3Ni2O7薄膜结构示意图；(b) 双层两轨道模型示意图

基于该重大实验突破，本研究室姚道新教授团队与暨南大学胡训武博士（青蓝学者）通过密度泛函理论，对La₃Ni₂O₇薄膜的晶体结构、电子能带、和磁关联进行了系统研究。首先研究了不同原胞（UC）厚度的晶体结构和电子能带，发现Ni的两个eg轨道（dx2-y2和dz2）对费米面附近的电子能带和超导特性起着重要作用，电子间的库伦相互作用同时也对晶体结构起着一定的调节作用。对于0.5UC厚度，薄膜包含一个镍氧双层基元；对于1UC厚度，薄膜包含两个镍氧双层基元，但存在空间上的位移和双层基元间的电子跃迁。基于Ni的dx2-y2和dz2轨道，他们构建了0.5UC厚度和1UC厚度的理论模型，并结合瓦尼尔轨道投影方法，给出了相应的电子跃迁和轨道在位能等参数。通过这两个模型，他们发现镍氧双层基元内部Ni-dz2轨道的层间电子跃迁参数有了比较明显的下降，对应层间的有效反铁磁相互作用下降，这也从理论上揭示了薄膜超导转变温度Tc降低的原因。

因为O的p轨道在费米面上也有贡献，他们还首次建立了包含O的p轨道和Ni的eg轨道的高能有效模型（dp模型），能够有效地给出常压La₃Ni₂O₇薄膜的电子能带和费米面（如图二所示）。由于该模型描述了O-p轨道和Ni-eg轨道之间的电子跃迁过程，其对于研究超交换相互作用、电荷转移、Zhang-Rice单态等效应有重要意义。

最后他们计算了0.5UC和1UC模型的RPA自旋极化率。结果表明，源于费米面的嵌套效应，薄膜系统有可能存在自旋密度波（SDW）和较强的磁响应，可以被实验所探测。

这些发现为理解常压镍基超导薄膜的基本特征提供了重要线索和物理图像。

图2: (a)(c) 0.5UC-dp模型的电子能带和费米面；(c)(d) 1UC-dp模型的电子能带和费米面；(a)(c)灰色的电子能带部分是DFT计算结果。

该项研究成果以“Electronic structures and multi-orbital models of La₃Ni₂O₇ thin films at ambient pressure”为题发表于国际物理学重要期刊《Communications Physics》（Nature旗下JCR一区期刊）。中山大学物理学院、本实验室姚道新教授为论文的通讯作者。暨南大学胡训武博士和本实验室博士研究生邱文渊为论文的共同第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省磁电物性分析与器件重点实验室、广东省磁电物性基础学科研究中心（物理学）等的支持。