
兆电子伏特(MeV)级电子脉冲可通过带隙调制,在半导体中引发10皮秒以内的光学特性变化。这一突破为高分辨率辐射探测奠定基础,同时推动超快光电传感技术迭代升级。
研究论文《半导体中兆电子伏特电子引发的强超快非线性光学响应》近日发表于《自然·光子学》期刊,研究团队探究了半导体在兆电子伏特电子脉冲激发下的超快光学响应特性,图片来源为FOTOGRIN/Shutterstock。
传统闪烁体可将电离辐射转化为可见光光子,但闪烁发光机制本身限制了时间分辨能力。为实现亚皮秒级时间探测精度,过往研究尝试借助切伦科夫辐射、珀塞尔增强效应等新型作用机制,却普遍面临光子产额不足、装置结构复杂等难题。超快X射线激光等先进同步辐射光源,虽已观测到电子-空穴等离子体形成所带来的飞秒级光调制现象,但其运行需要极高光子通量,且只会产生分布均匀的载流子。与之相比,兆电子伏特电子脉冲会形成稀疏、轨迹状的电离通道,电子运动轨迹更长、粒子数量更少,最终产生局域化、非均匀分布的载流子。在此研究之前,科学界始终无法确定:在兆电子伏特电子的激发条件下,能否在超快时间尺度上观测到光学非线性效应,尤其是与带隙变化相关的折射率调控现象。
本实验依托美国斯坦福同步辐射光源国家加速器实验室的射频光电阴极电子枪,产生能量4.2兆电子伏特、脉冲宽度约150飞秒的超快电子脉冲,以此作为泵浦光源。实验选用硫化镉、硒化镉、氧化锌、硒化锌、碲化锌等Ⅱ-Ⅵ族块体半导体材料,这类材料带隙范围适配可见光探测,满足实验需求。
研究团队采用可见光激光作为探测光,光子能量可调范围1.65–2.83电子伏特(对应波长480–750纳米),脉冲时长约75飞秒。通过机械延迟台,研究人员以0.2皮秒为最小单位,精准调控电子泵浦脉冲与光学探测脉冲的时间差,最终实现10皮秒以内的光学响应时间分辨率。
本次研究的核心创新,是搭建了共路干涉探测系统,搭配正交偏振片与双折射硼酸钡(BBO)晶体。该装置可生成间隔3.3皮秒的双路探测光脉冲,使检测信号呈现清晰的上升沿与下降沿,大幅压缩到达时间的测量误差,提升时间测量精度。实验采用透射式探测方案,依托带隙调制效应,精准解析半导体复折射率的动态变化。
实验观测到一项关键光学与载流子动力学关联现象:硒化镉样品的吸收边显著蓝移约52毫电子伏特。该现象符合伯斯坦-莫斯效应——高密度载流子填充导带能级,导致半导体带隙展宽。带隙的快速变化进一步调控材料折射率,让半导体透光率在10皮秒内发生明显改变。
经测算,实验中载流子密度可达10¹⁸每立方厘米,是单纯依靠辐射沉积能量理论推算值的百倍以上。这也印证:载流子高度聚集在电子运动轨迹的电离位点,空间局域性极强。
时间分辨测试结果显示,光学信号的上升沿、下降沿分别对应电荷载流子的产生与复合过程。绝大多数样品的信号到达时间误差低于5皮秒,硒化镉、碲化锌等材料更是小于1皮秒,完全满足10皮秒级超快辐射探测的精度要求。
所有半导体材料的电离级联作用时长(电离碰撞引发能量沉积的全过程)均稳定控制在10皮秒以内。实验数据与蒙特卡洛模拟结果高度吻合,误差不足3皮秒,充分验证了载流子动力学仿真模型的准确性与预测能力。
研究还发现:电子束团电荷量、样品厚度会影响光调制幅度,这种非线性源于电离轨迹扩散、探测光作用区域重叠的几何效应。电子电荷量增加会因空间电荷效应扩大有效光斑范围,大量电离轨迹超出探测光覆盖区域,削弱单电子的实际调制作用;同理,样品厚度越大,电离轨迹发散程度越高,与探测光作用的有效载流子数量随之减少,调制效果进一步减弱。
该研究还区分了不同材料的两种带隙调控模式:硒化镉因载流子填充、带隙展宽,呈现透光增强特性;碲化锌则受激子效应与复杂能带作用影响,表现为透光减弱。这种材料差异化的光学响应,意味着可通过定制化选用半导体,按需实现多样化非线性光学调控,适配各类探测场景。
本研究首次在室温条件下,直接观测到块体半导体受兆电子伏特电子电离激发后,产生的强超快非线性光调制效应。借助近带域同步超快光学探测技术,团队证实:高密度局域载流子会引发半导体带隙展宽,进而在10皮秒尺度内快速改变材料透光特性。
此次关于电离轨迹载流子局域化规律、非线性光学耦合机制的研究成果,为研发紧凑型、室温运行、激光耦合式新型辐射传感器提供了理论支撑,可显著提升辐射探测的时间与空间分辨率。未来,研究团队可将该技术原理拓展至低能辐射探测、半导体薄膜器件等方向,推动超快带隙调制技术落地,实现实用化辐射探测设备的升级。
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